秸秆生物炭吸附对乙酰氨基酚的机制及其位能分布特征

作为药品和个人护理产品（PPCPs）中用量最大的一类,对乙酰氨基酚广泛存在于水环境中,具有潜在的环境风险;因此,有必要对其去除机制开展研究.基于我国农业秸秆资源高值转化的需求,通过热解制备秸秆生物炭吸附净化水中对乙酰氨基酚具有良好的应用前景.然而秸秆生物炭对对乙酰氨基酚的吸附过程和机制尚不清楚.选用4种秸秆（稻秆、麦秆、玉米秆和大豆秆）作为原料,通过热裂解在400℃和500℃制备生物炭,进行序批吸附实验,同时研究腐殖酸和pH对吸附过程的影响.结果表明,基于Freundlich模型和位置能量分布模型可知,500℃生物炭对对乙酰氨基酚的吸附量显著高于400℃生物炭（吸附系数K_F高出1.16~2.53倍）,且具有较多的高能吸附位点.高温热解生物炭的主要吸附机制为孔道吸附和π-π作用;低温热解生物炭的主要吸附机制为表面氢键作用.腐殖酸对对乙酰氨基酚在生物炭上的去除具有协同效应,这归因于所选腐殖酸具有一定芳香性,可促进与对乙酰氨基酚的相互作用.pH升高抑制生物炭吸附主要归因于对乙酰氨基酚团聚.吸附机制研究表明,可通过提高热解温度促进对乙酰氨基酚在秸秆生物炭上的孔道吸附和π-π作用;腐殖酸和pH影响研究表明,秸秆生物炭与对乙酰氨基酚的相互作用不受腐殖酸影响,在低pH环境下也具有良好吸附性能.     

紫色土旱坡地油菜/玉米轮作下氮流失的年际变化特征

明确三峡库区紫色土旱坡地氮流失的年际变化特征,为库区的施肥管理措施和面源污染治理提供参考.依托中国科学院成都山地灾害与环境研究所三峡库区试验站,于2018～2020年连续3 a设置不施肥(CK)、常规施肥(F)、优化施肥(OF)、化肥减量配施生物炭(BF)和化肥减量配施秸秆覆盖(SF)5种处理,研究紫色土旱坡地在油菜-玉米轮作模式下氮流失的年际变化特征.结果表明：(1)三峡库区紫色土旱坡地地表径流主要发生在5月和8月,壤中流主要发生在6～10月. 2018～2020年降雨量逐年增加,各处理地表径流产流量逐年减少,壤中流产流量大致呈逐年增加的趋势,年尺度下,壤中流产流量和产流次数均高于地表径流.(2)2018～2020年每年各形态氮的最高流失浓度出现时间大概一致,地表径流全氮、铵态氮和硝态氮最高流失浓度分别出现在5、 8～10和7月,壤中流各形态氮最高流失浓度分别出现在10、 10和5～7月.(3)地表径流各形态氮流失通量呈逐年降低趋势,壤中流各形态氮流失通量大致逐年增加.(4)生物炭和秸秆还田第一年降低氮流失通量的效果较好,但后续两年还田反而加剧了氮素流失通量.因此,三峡库区紫色土旱坡...     

生物质炭的性质及其对土壤环境功能影响的研究进展

在厌氧或者绝氧的条件下对生物质进行热解,可产生含碳丰富的固体物质,称为生物质炭。由于生物质炭在农业和环境中的巨大应用前景和对土壤碳的增汇减排作用,近期成为土壤学和环境科学的研究热点。综述了生物质炭的一些基本性质及其对土壤环境功能的影响,分析了该领域未来的发展趋势。国内外的研究表明：生物质炭含有大量植物所需的营养元素,可以促进土壤养分的循环和植物的生长;生物质炭一般呈碱性,施用生物质炭可以降低土壤的酸度和有毒元素如铝和重金属对植物的毒性;生物质炭表面含有丰富的-COOH、-COH和-OH等含氧官能团,它们产生的表面负电荷使生物质炭具有较高的阳离子交换量（CEC）,施用后可以提高土壤的CEC;生物质炭对农药等有机污染物和重金属等有很强的吸附能力,可用于污染土壤的修复;生物质炭具有高度的孔隙结构,可以增加土壤的空隙度和保水能力,降低土壤容重,有利植物根系生长;生物质炭是一种含碳的聚合物,主要由单环和多环的芳香族化合物组成,这种结构特点决定了生物质炭具有较高的化学和生物学稳定性,较强的抵抗微生物分解的能力,增强了土壤的固碳作用,减少碳向大气的再释放。该文可为从事农业废弃物的资源化利用、固碳减排、污染土壤修复和土壤改良与管理等领域的科研人员提供参考。     

生物炭-植物联合修复对土壤重金属Pb、Cd分布效应

土壤重金属污染是黄河三角洲湿地退化的重要驱动因素之一,Pb、Cd作为该区域典型的重金属,存在较高的潜在生态风险.目前在土壤修复领域,植物修复、化学修复等单一修复方法具有一定的局限性,而生物炭因其强吸附性及丰富的官能团与植物修复技术具有结合的潜力,因此,探究二者联合修复对土壤重金属的分布效应,对于寻求更加绿色高效的修复方...     

腐殖酸对生物炭去除水中Cr(Ⅵ)的影响机制研究

以污泥生物炭作吸附剂处理水中Cr(Ⅵ),研究了共存腐殖酸对生物炭吸附性能影响.结果表明,腐殖酸能显著促进生物炭对Cr(Ⅵ)的吸附,大幅提高吸附量以及缩短吸附平衡时间,生物炭吸附过程符合准二级动力学模型.在溶液初始pH4.0,生物炭浓度20 g·L-1,Cr(Ⅵ)初始浓度在50～800 mg·L-1范围下,Langmuir模型比Freundlich模型更好地描述等温吸附行为.加入腐殖酸(20 mg·L-1)后拟合得到的理论饱和吸附量达10.10 mg·g-1,较未加入腐殖酸的吸附量5.56 mg·g-1提高近1倍.在pH 2.0～8.0范围内,吸附量随溶液初始pH值升高而减小.腐殖酸浓度上升,生物炭吸附能力进一步提高.红外光谱显示,生物炭表面的羟基、羧基、酯基、芳香环上C—H和环状结构上的CC等化学活性官能团与Cr(Ⅵ)的吸附有关.结合XPS分析结果,推断腐殖酸共存促进生物炭吸附的机制是:腐殖酸提高了Cr(Ⅵ)在生物炭表面聚集浓度,有利于生物炭对Cr(Ⅵ)的直接吸附和还原,而腐殖酸本身具有的吸附能力增加了对溶液中Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的去除.     

富铁炭对填埋覆土层甲烷氧化主导微生物活动的影响

为了进一步明晰甲烷氧化菌群与环境间的相关关系,通过比较其甲烷氧化量和胞外聚合物(EPS)2种重要的微生物生命活动来探讨不同基质浓度与不同炭组间交互产生的环境差异对微生物群落的影响.结果表明,不同基质浓度对微生物多样性和种群差异影响最大.在甲烷与氧气(15％,V/V)均充足的情况下甲烷氧化累积量主要由Ⅰ型甲烷氧化菌贡献;...     

互花米草生物炭的添加对土壤吸附三氯生的影响及其机制研究

互花米草作为入侵物种,在我国沿海分布广泛,对沿海生态造成负面影响.本研究以互花米草资源化利用为出发点,在300℃和600℃下将其热解分别制得BC300和BC600两种生物炭,采用批量平衡法研究了生物炭添加对土壤吸附三氯生(TCS)的影响及其机制.结果表明,BC300内含有未炭化有机质,对TCS的吸附以分配作用为主,有利于对高浓度TCS的吸附;BC600有较大的比表面积,对TCS的吸附以表面吸附为主,有利于对低浓度TCS的吸附.生物炭添加能够促进土壤对TCS的吸附,且吸附量随生物炭添加比例的增加而增加;添加BC300的土壤对TCS的吸附量要显著高于添加BC600的土壤,这主要与生物炭的结构特征及其对土壤p H值的影响有关.因此,添加300℃下制备的互花米草生物炭可以有效地降低土壤中TCS的环境风险,同时也能为护花米草的资源化利用提供一条可行途径.     

原始及铁改性生物质炭对污染土壤中As、Pb生物有效性和微生物群落结构的影响

为探讨原始和铁改性生物质炭对污染土壤中砷（As）和铅（Pb）生物有效性和土壤微生物群落结构的影响,利用As-Pb复合污染水稻土进行水稻盆栽试验,分别在土壤中施加3%（质量分数）的原始法国梧桐枝条炭（法桐炭）、铁改性法国梧桐枝条炭（Fe-法桐炭）、原始猪炭（猪炭）、铁改性猪炭（Fe-猪炭）.试验结束后测定土壤pH、有机碳等理化性质、土壤养分有效性、土壤有效态As和Pb、稻谷中As和Pb的含量及土壤微生物群落结构等指标.结果表明,与对照相比,施用Fe-法桐炭对土壤中As的钝化效果较好,降幅为39%;施用猪炭对土壤中Pb的钝化效果较好,降幅为19%;Fe-法桐炭的施用使稻谷中As含量降低了80%.施用两种原始生物质炭后,土壤中的微生物群落多样性指数（Chao1、Shannon）和OTUs总数均显著）增加（p<0.05）,但相较于原始生物质炭,施用铁改性生物质炭均提高了土壤中优势菌群的相对丰度,且两种铁改性生物质炭处理土壤中的优势菌属为Actinobacteria_unclassified、Gaiellales_unclassified和Nocardioides.冗余分析表明,土壤中微生物群落组成与土壤pH和有效态As关系密切.因此,施用生物质炭可以通过改变土壤pH和降低As胁迫等性质影响土壤微生物群落结构.综上所述,经过铁改性处理的法桐炭更适用于As污染土壤修复,而原始猪炭是一种比较理想的Pb污染土壤修复材料.     

玉米秸秆生物炭对沉积物中BDE-47生态毒性的影响

生物炭对于污染沉积物的原位修复具有很大的潜力,但关于生物炭对沉积物中有机污染物生态毒性影响的研究则较少报道。为评价生物炭对沉积物中BDE-47生态毒性的影响,以底栖动物铜锈环棱螺为测试生物,采用28 d慢性沉积物生物测试研究了不同添加比例的玉米秸秆生物炭(CSB)与BDE-47联合作用对BDE-47生物积累、肝胰脏细胞DNA损伤以及氧化胁迫生物标志物的影响。结果表明,在慢性暴露情况下,CSB对铜锈环棱螺不具有毒性;CSB通过显著降低沉积物间隙水中BDE-47的浓度而降低其在铜锈环棱螺体内的生物积累。在实验浓度范围内(1%～7%),CSB添加比例越高,降低BDE-47生物积累的效果越显著。不同添加比例的CSB均可以显著降低BDE-47对铜锈环棱螺DNA损伤的毒性,较高比例(4%和7%)CSB的效果更为显著,但BDE-47的氧化胁迫毒性不随CSB添加比例的升高而下降。因此,从降低BDE-47生态毒性的角度考虑,沉积物中CSB的合适添加比例为4%左右。     

玉米芯生物炭对含盐污水中氨氮的吸附特性

以玉米芯为原料制备生物炭,并采用"盐酸+超声波"改性,研究了其对含盐污水中氨氮的吸附特性。结果表明,改性玉米芯生物炭的比表面积和酸性含氧官能团含量较改性前分别提高了7.5、18.2倍,在氨氮初始质量浓度为40 mg/L、盐度为0.45%、p H值为5.0、投加量为2.5 g时,对氨氮的吸附率可达79.4%。改性玉米芯生物炭在含盐条件下对氨氮的吸附过程更符合准二级动力学模型和Langmuir模型,理论最大吸附量为2.538 2~2.842 6 mg/g,显著高于改性前。热力学分析表明,玉米芯生物炭对含盐污水中氨氮的吸附主要为物理吸附,且是自发、放热及熵增加的过程。以HCl为解吸剂,改性前后玉米芯生物炭的最佳吸附-解吸循环次数分别为3、7次,再生后对氨氮的平衡吸附量分别为解吸前的85.1%、93.8%。